北理工磁性摻雜拓撲絕緣體Bi2Se3研究取得新進展
發布日期：2013-05-29
閱讀次數： 供稿：物理學院 編輯：黨委宣傳部 趙琳
近年來，拓撲絕緣體因其獨特的物理性質及良好的應用前景在凝聚態物理和材料科學領域引起了廣泛的研究興趣，尤其是三維拓撲材料Bi2Se3族材料備受關注。由于具有非平庸的自旋和磁電特性，拓撲絕緣體有望在自旋電子學和拓撲量子計算等領域得到應用。然而，要實現這些關鍵應用的先決條件是在拓撲絕緣體中保持拓撲序的同時引入鐵磁序或者超導序。科學家預言通過對Bi2Se3族材料進行磁性摻雜可以引入鐵磁序，有可能觀測到量子化的反常霍爾效應，從而為拓撲絕緣體在器件方面的應用創造可能性。磁性摻雜Bi2Se3族材料的實驗研究近年取得了突破性進展，然而對于過渡金屬摻雜拓撲絕緣體材料的穩定性仍缺乏系統的研究，實驗上對鐵磁性的報道也存在爭議。因而系統地理解磁性原子在拓撲絕緣體中的形成難易程度，存在狀態，以及其對體系的電子結構、磁學性質等的影響成為亟待解決的課題。
近年來，姚裕貴教授研究組和和合作者發展了判斷材料是否拓撲絕緣體的第一性原理方法【Comp. Phys. Comm. 183, 1849 (2012)】，并先后預言了在Half-Heusler化合物【Phys. Rev. Lett. 105, 096404 (2010); Phys. Rev. B 82, 235121 (2010)】和Chalcopyrite化合物【Phys. Rev. Lett. 106, 016402 (2011)】中存在大量的拓撲絕緣體材料，以及硅烯可能實現量子自旋霍爾效應【Phys. Rev. Lett. 107, 076802 (2011)】。此外，還預言了二元半導體InSb在合理的應變范圍內可以轉變成拓撲絕緣體【Phys. Rev. B 85, 195114 (2012)】。此外，姚裕貴教授應邀撰寫了一篇綜述文章，介紹了理論上尋找拓撲絕緣體新材料的一般方法，回顧了三維拓撲絕緣體材料方面的研究進展【Sci. China-Phys. Mech. Astron. 55, 2199 (2012)】。
在上述研究工作基礎上，最近北京理工大學物理學院姚裕貴教授及其博士生張健敏（中國科學院物理研究所）與美國橡樹嶺國家實驗室的朱文光博士、肖笛博士等合作，通過第一性原理計算方法，系統地研究了Bi2Se3中的3d過渡金屬磁性原子（V, Cr, Mn 和Fe）摻雜，包括摻雜體系的材料穩定性、電子結構特性以及磁學性質等。他們發現引入的磁性原子在Bi2Se3材料中傾向于替代位穩定存在，而非實驗猜測的間隙存在。同時闡明了本征生長條件下Bi2Se3材料的載流子類型及其具體誘因，這一結果為實驗發現提供了合理的解釋，也為實驗上制備出真正絕緣的拓撲材料提供了有力的指導。其次，該工作系統評估了不同磁性原子的摻雜難易并給出了各種磁性原子摻雜的最優生長條件，以及不同摻雜原子在母體中的穩定價態，同時預測了各種摻雜原子的有效摻雜濃度。他們發現，V和Cr較Mn和Fe更容易自發形成摻雜，Mn和Fe的摻雜濃度比較有限。在極端n型載流子環境下引入V, Cr, Mn 和Fe容易使摻雜原子形成受主，而大部分載流子環境下V, Cr, Mn 和Fe均傾向于中性替代，這對尋找鐵磁絕緣體十分有利。該小組隨后進行了電子結構研究，計算結果顯示，V和Mn摻雜的Bi2Se3呈現金屬特性，Cr和Fe摻雜體系則仍然是絕緣材料，Cr和Fe摻雜Bi2Se3族體系有望成為實現量子化反常霍爾效應的候選材料，但此時由于Cr原子d軌道和Se原子p軌道的雜化及原子馳豫，體能隙將變小很多，導致此體系可能只有在低溫才可觀測到量子化反常霍爾效應。最后通過對磁性拓撲絕緣體系統的磁性耦合研究，澄清了實驗中關于Cr和Fe摻雜Bi2Se3材料關于磁性報道的爭議，并揭示Cr摻雜Bi2Se3容易形成鐵磁性，而Fe摻雜系統則顯示弱的反鐵磁性。
該工作為當前廣泛關注的磁性摻雜拓撲絕緣體系提供了全面、系統的理論研究，為實驗上獲取鐵磁拓撲絕緣體材料提供了系統的評估及必要的理論指導，計算結果對實驗上實現量子化反常霍爾效應至關重要，同時為拓撲絕緣體在工業應用上的進一步發展奠定了基礎。該工作發表在Physical Review Letters 109, 266405 (2012)(全文鏈接: http://prl.aps.org/abstract/PRL/v109/i26/e266405)，并得到了國家自然科學基金委和科技部的資助。附：
圖1. (a) 2×2×1 Bi2Se3超胞原子摻雜結構示意圖。(b) V, Cr, Mn 和Fe摻雜Bi2Se3體系最穩定價態的形成能隨制備環境(硒化學勢)的變化。為比較，虛線給出了Bi2Se3中最可能存在的本征缺陷（硒空位VSe1、BiSe1和SeBi反位）的數值。
圖2. V, Cr, Mn 和Fe摻雜Bi2Se3時不同穩定價態的形成能隨體系費米能級的變化。(a)和(b)分別表示富鉍生長和富硒生長兩種不同的制備條件。
圖3. 2×2×1 Bi2Se3超胞(a)考慮自旋軌道耦合下的能帶圖及其(b)布里淵區和高對稱點。(c)-(j) Cr和Fe摻雜Bi2Se3體系不同條件下的能帶結構。
分享到：