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近日，北京理工大學(xué)洪家旺教授、王學(xué)云副教授團(tuán)隊(duì)在低維材料的鐵電疇力學(xué)調(diào)控研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Ultralow tip-force driven sizable-area domain manipulation through transverse flexoelectricity”為題發(fā)表于國(guó)際權(quán)威期刊Advanced Materials。研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了基于懸浮薄膜的針尖力調(diào)控鐵電疇方法，利用懸浮薄膜在針尖力作用下的大范圍彎曲變形顯著增強(qiáng)了薄膜中的橫向撓曲電場(chǎng)，進(jìn)而在二維范德瓦爾斯鐵電薄膜（CuInP₂S₆）中以單點(diǎn)針尖力實(shí)現(xiàn)了遠(yuǎn)超針尖-薄膜接觸區(qū)域的大面積鐵電疇翻轉(zhuǎn)，數(shù)百納米厚膜的鐵電疇貫穿翻轉(zhuǎn)所需針尖力降低至數(shù)微牛，解決了傳統(tǒng)疇調(diào)控方式難以大面積翻轉(zhuǎn)厚膜鐵電疇的難題，為低維材料中鐵電疇的撓曲電調(diào)控及其器件應(yīng)用開(kāi)辟了新途徑。

鐵電材料憑借其可翻轉(zhuǎn)的自發(fā)極化在信息存儲(chǔ)、半導(dǎo)整流等電子器件中具有重要應(yīng)用。實(shí)現(xiàn)鐵電體內(nèi)部電疇結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)調(diào)控是其實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。施加外電場(chǎng)是調(diào)控鐵電疇的常規(guī)手段，但電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)疇翻轉(zhuǎn)的過(guò)程可能會(huì)誘發(fā)電致?lián)p傷等問(wèn)題。例如，在二維范德瓦爾斯鐵電材料銅銦磷硫（CuInP₂S₆）的疇翻轉(zhuǎn)中，針尖局域電場(chǎng)誘發(fā)的離子遷移可能損傷薄膜的表面，限制了該材料的實(shí)際器件應(yīng)用。因此，發(fā)展多元化的鐵電疇調(diào)控手段具有重要意義。通過(guò)納米針尖力翻轉(zhuǎn)鐵電疇是近年來(lái)新興發(fā)展的疇調(diào)控手段，該方法能夠有效克服電場(chǎng)翻轉(zhuǎn)的缺陷。納米針尖在薄膜表面的壓入能夠誘導(dǎo)高達(dá)10⁷ m^-1以上的應(yīng)變梯度以及高于矯頑場(chǎng)的撓曲電場(chǎng)，進(jìn)而翻轉(zhuǎn)面外/內(nèi)鐵電極化的取向。然而，針尖力誘導(dǎo)的撓曲電場(chǎng)僅僅局限于針尖-薄膜接觸區(qū)域，導(dǎo)致其只能實(shí)現(xiàn)微小面積（~100π nm²）的鐵電疇翻轉(zhuǎn)。此外，針尖力誘導(dǎo)的應(yīng)變梯度沿薄膜厚度方向急劇衰減，導(dǎo)致薄膜底表區(qū)域的撓曲電場(chǎng)顯著減弱，使得力翻轉(zhuǎn)鐵電疇一般限制于厚度100 nm以內(nèi)的薄膜，限制其在厚膜中的應(yīng)用。盡管增大針尖力可以增強(qiáng)撓曲電場(chǎng)的作用強(qiáng)度和范圍，但同時(shí)也會(huì)導(dǎo)致更強(qiáng)烈的應(yīng)力集中，使得薄膜表面更容易發(fā)生損傷破壞。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)適用于數(shù)百納米級(jí)厚膜的超低力調(diào)控大面積鐵電疇方法。

鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)低維范德瓦爾斯鐵電材料開(kāi)發(fā)了基于懸浮薄膜的針尖力調(diào)控鐵電疇方法（圖1A）。通過(guò)機(jī)械剝離法將范德瓦爾斯鐵電薄膜轉(zhuǎn)移至帶微孔陣列的硅襯底上以獲得懸浮薄膜。由于懸浮薄膜缺少剛性襯底支撐，在針尖力作用下會(huì)產(chǎn)生大范圍彎曲變形。有限元計(jì)算的應(yīng)變分布（圖1B）顯示彎曲變形能夠產(chǎn)生貫穿薄膜厚度的非均勻面內(nèi)應(yīng)變場(chǎng)，導(dǎo)致橫向應(yīng)變梯度及其誘導(dǎo)的撓曲電場(chǎng)顯著存在于整個(gè)厚度范圍內(nèi)，且廣泛存在于懸浮薄膜區(qū)域，這解決了傳統(tǒng)鐵電疇力學(xué)調(diào)控中撓曲電場(chǎng)作用范圍小且沿薄膜厚度方向急劇衰減的關(guān)鍵難題。自由能理論計(jì)算結(jié)果顯示（圖1C），懸浮薄膜受彎狀態(tài)下具有非對(duì)稱(chēng)的極化雙勢(shì)阱曲線，這表明增強(qiáng)的橫向撓曲電場(chǎng)足以翻轉(zhuǎn)鐵電極化。

圖1. 基于懸浮薄膜的針尖力調(diào)控鐵電疇方法。（A）疇調(diào)控示意圖；（B）薄膜面內(nèi)應(yīng)變分布；（C）應(yīng)變梯度作用下的鐵電極化雙勢(shì)阱曲線。

結(jié)合原子力顯微鏡的力-曲線模塊（Force-curve）和壓電力響應(yīng)顯微鏡（PFM）測(cè)量技術(shù)，研究了CuInP₂S₆懸浮薄膜在針尖力作用下的鐵電疇翻轉(zhuǎn)行為。PFM結(jié)果（圖2A-E）顯示懸浮區(qū)域的鐵電疇在單點(diǎn)針尖力作用下能夠發(fā)生自上而下的180度翻轉(zhuǎn)，疇翻轉(zhuǎn)面積高達(dá)針尖接觸面積的2500倍。在250～550 nm厚膜中依然能夠穩(wěn)健實(shí)現(xiàn)大面積的疇翻轉(zhuǎn)，所需針尖力隨膜厚增加而增大，在足夠大的針尖力作用下，最終可獲得近乎完美的單疇結(jié)構(gòu)。鐵電疇被翻轉(zhuǎn)后并不會(huì)破壞薄膜表面形貌且能夠長(zhǎng)時(shí)間保持穩(wěn)定不變（10個(gè)月以上），具有良好的非破壞性和非易失性。

圖2. 針尖力誘導(dǎo)的大面積鐵電疇翻轉(zhuǎn)：（A-E）不同厚度CIPS懸浮薄膜中的鐵電疇力學(xué)調(diào)控；（F, G）考慮與不考慮橫向撓曲電效應(yīng)貢獻(xiàn)的撓曲電場(chǎng)分布；（H）疇翻轉(zhuǎn)臨界力與薄膜厚度間的三次方正比關(guān)系。

結(jié)合有限元計(jì)算和理論分析（圖2F-H）,揭示了大范圍顯著存在的橫向撓曲電效應(yīng)以及疇翻轉(zhuǎn)臨界力關(guān)于薄膜厚度三次方的正比關(guān)系，充分證實(shí)了懸浮薄膜中增強(qiáng)的橫向撓曲電場(chǎng)是實(shí)現(xiàn)大面積疇翻轉(zhuǎn)的關(guān)鍵。結(jié)合在逐級(jí)增大針尖力作用下的疇演化實(shí)驗(yàn)結(jié)果（圖3），進(jìn)一步揭示了自上而下的單向疇翻轉(zhuǎn)特性以及基于疇壁橫向移動(dòng)的疇翻轉(zhuǎn)機(jī)制。由橫向撓曲電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的疇壁移動(dòng)機(jī)制所需克服的能量勢(shì)壘較低，有利于大面積疇翻轉(zhuǎn)。

圖3. 鐵電疇翻轉(zhuǎn)的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程：（A）逐級(jí)增大針尖力作用下的鐵電疇結(jié)構(gòu)；（B，C）疇分?jǐn)?shù)和疇壁長(zhǎng)度關(guān)于針尖力的變化曲線。

通過(guò)與傳統(tǒng)調(diào)控方式的對(duì)比（圖4）可以發(fā)現(xiàn)，基于剛性支撐薄膜的傳統(tǒng)調(diào)控方法，疇翻轉(zhuǎn)所需針尖力隨膜厚增加而急劇增大，當(dāng)膜厚超過(guò)100nm時(shí)，針尖力高達(dá)數(shù)十微牛，因而嚴(yán)重限制了其在厚膜中的應(yīng)用。然而，基于懸浮薄膜的疇調(diào)控新方法能夠突破膜厚的限制，將膜厚的適用范圍提升了一個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到了數(shù)百納米。對(duì)于百納米級(jí)厚膜，僅需數(shù)微牛的針尖力即可實(shí)現(xiàn)大面積的鐵電疇翻轉(zhuǎn)。該方法大大增強(qiáng)了鐵電疇力學(xué)調(diào)控的適用性。

圖4. 鐵電疇翻轉(zhuǎn)的臨界力關(guān)于薄膜厚度的變化曲線。藍(lán)色區(qū)域代表基于剛性支撐薄膜的傳統(tǒng)調(diào)控方法，黃色區(qū)域代表基于懸浮薄膜的疇調(diào)控方法。

倫應(yīng)焯博士和王學(xué)云副教授為本論文的共同第一作者，洪家旺教授為論文通訊作者，北京理工大學(xué)為論文第一單位，黃厚兵教授、陳亞彬教授、陳龍慶教授和方岱寧院士對(duì)該研究工作給予了重要幫助。該研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京市自然科學(xué)基金以及北京理工大學(xué)研究生科技創(chuàng)新項(xiàng)目的資助。

全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202302320

附作者介紹：

倫應(yīng)焯，博士，2023年畢業(yè)于北京理工大學(xué)宇航學(xué)院力學(xué)系，主要從事先進(jìn)功能材料多場(chǎng)耦合力學(xué)及撓曲電效應(yīng)研究。以第一/共一作者在Nat. Commun., Adv. Mater., J. Mech. Phys. Solids, Int. J. Solids Struct.和Nano Lett.等國(guó)際期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文10篇，國(guó)家授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利2項(xiàng)，主持優(yōu)秀博士論文育苗基金和研究生科技創(chuàng)新項(xiàng)目各1項(xiàng)，曾獲國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金（3次）、北京市優(yōu)秀博士畢業(yè)生、北京理工大學(xué)優(yōu)秀研究生標(biāo)兵（2次）、北京理工大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位論文等獎(jiǎng)勵(lì)。

王學(xué)云，北京理工大學(xué)長(zhǎng)聘副教授，博士生導(dǎo)師。中國(guó)人民大學(xué)物理系獲得學(xué)士學(xué)位，美國(guó)Rutgers, the State University of New Jersey獲得物理學(xué)博士學(xué)位。主要從事鐵電壓電，二維材料功能性疇結(jié)構(gòu)的形成演化機(jī)制、多場(chǎng)（力，熱，電，磁，化學(xué)勢(shì)等）耦合調(diào)控機(jī)理與潛在應(yīng)用的研究。發(fā)表SCI論文100余篇，包含Science, Nature, Nature Physics, Nature Materials, Phys. Rev. Lett.等。