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近日，北京理工大學(xué)生命學(xué)院綠色生物制造課題組在石墨相氮化碳（g-C₃N₄）改性及其在環(huán)境和能源應(yīng)用方面取得重要研究進(jìn)展，相關(guān)成果以“Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C₃N₄ for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement”為題發(fā)表于頂級(jí)權(quán)威期刊《Chemical Engineering Journal》（影響因子13.273），北京理工大學(xué)生命學(xué)院2019級(jí)博士生賀濱與天津大學(xué)化工學(xué)院2018級(jí)博士生陳圣新為該工作共同第一作者，通訊作者為孫劍教授。

圖1 課題組基于石墨相氮化碳所開展的系列工作

作為一種可見光響應(yīng)的非金屬有機(jī)半導(dǎo)體，石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有合成簡(jiǎn)單、物化性質(zhì)穩(wěn)定、綠色經(jīng)濟(jì)、可見光響應(yīng)、帶隙合適等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于污水處理、CO₂還原、光解水制氫等環(huán)境和能源領(lǐng)域。由于原始的g-C₃N₄存在比表面積低、載流子復(fù)合嚴(yán)重、可見光利用率低等問題，需要對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性。為此，課題組前期研究了不同改性策略，包括構(gòu)筑生物質(zhì)衍生異質(zhì)結(jié)、離子修飾同質(zhì)結(jié)等，以求獲得性能優(yōu)異的g-C₃N₄基催化劑，并將其應(yīng)用于水污染治理，能源轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域（圖1）。例如，利用自然界中廣泛存在的海洋類生物質(zhì)-甲殼素作為碳前驅(qū)體，通過一步熱聚合法構(gòu)筑了生物基碳/g-C₃N₄異質(zhì)結(jié)（CDC/CN），提高了對(duì)可見光吸收，促進(jìn)了載流子的分離，對(duì)降解染料的能力有大幅提升（圖2a）（ Appl. Surf. Sci., 2020, 527, 146737 ）。進(jìn)而，在綜述文章中系統(tǒng)總結(jié)了現(xiàn)有研究中不同維度碳材料（從零維到三維）與g-C₃N₄構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)異，對(duì)于g-C₃N₄ 性能的影響機(jī)制（圖2b）（ Green Energy Environ., 2021, 6, 823 ）。為進(jìn)一步提升異質(zhì)結(jié)的促進(jìn)效應(yīng)，整合了離子修飾與異質(zhì)結(jié)的雙重優(yōu)勢(shì)，發(fā)展了K⁺修飾的1D/2D同質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，在處理難降解抗生素污水中表現(xiàn)出良好的潛力（圖2c）（ Appl. Surf. Sci., 2022, 575, 151695 ）。

圖2 (a) 一步熱聚合法構(gòu)筑生物質(zhì)衍生碳/g-C₃N₄異質(zhì)結(jié)示意圖；(b) 不同維度碳材料（從零維到三維）構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)示意圖；(c) K⁺修飾的1D/2D同質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)合成機(jī)理。

為了實(shí)現(xiàn)改性策略的突破，課題組基于離子液體微環(huán)境及其過程強(qiáng)化機(jī)制方面的長(zhǎng)期積累，提出了以聚合離子液體作為“電子儲(chǔ)體”的概念，發(fā)展了具有層級(jí)電子分布的中空聚合離子液體微球 (PIL- x ), 并將其用于修飾的g-C₃N₄。利用其陰陽(yáng)離子可以調(diào)控殼結(jié)構(gòu)中不同電子層厚度，影響體系的電子傳輸儲(chǔ)備行為，獲得了性能優(yōu)異的產(chǎn)氫催化劑（圖3）（ Chem. Eng. J., 2022, 135625 ）。該工作拓寬了聚合離子液體的應(yīng)用范圍，為g-C₃N₄及其他光催化劑的改性提供了一條新的思路，對(duì)于開發(fā)高效的光催化劑具有重要的意義。

圖3 (a) 構(gòu)筑PIL- x /g-C₃N₄復(fù)合體系示意圖; (b) 復(fù)合體系產(chǎn)氫性能對(duì)比。

論文詳情：Bin He^#, Shengxin Chen^#, Yuandong Cui, Xinyan Chen, Yu Lei, Jian Sun^*. Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C₃N₄ for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement, doi: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135625.

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722011263

附課題組簡(jiǎn)介：

綠色生物制造課題組圍繞國(guó)家“雙碳”和可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略需求，注重化學(xué)、生物、化工、材料等多學(xué)科交叉融合，開展功能化離子液體基礎(chǔ)及應(yīng)用研究，具體方向包括功能化離子液體設(shè)計(jì)及微環(huán)境作用，生物基化學(xué)品和材料合成，光、電、熱、生物等過程耦合，以及仿生功能器件構(gòu)建等。課題組長(zhǎng)為孫劍教授，博導(dǎo)，國(guó)家高層次青年人才計(jì)劃入選者，中國(guó)纖維素行業(yè)協(xié)會(huì)技術(shù)委員會(huì)副主任，中國(guó)化工學(xué)會(huì)離子液體專委會(huì)委員，中國(guó)膜工業(yè)協(xié)會(huì)醫(yī)藥生物用膜技術(shù)委員會(huì)委員。長(zhǎng)期從事基于離子液體的綠色過程研究，在 Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Chem. Eng. J. 等國(guó)際著名期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文70余篇，授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利21項(xiàng)、美國(guó)專利3項(xiàng)、日本專利1項(xiàng)；主持和參與國(guó)家級(jí)高層次青年人才計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目10余項(xiàng)；現(xiàn)擔(dān)任 Energy Environ. Mater., Chinese J. Chem. Eng., Green Chem. Eng. 等期刊青年編委。課題組歡迎具有相關(guān)專業(yè)或背景的學(xué)子報(bào)考，同時(shí)長(zhǎng)期招聘博士后和研究人員。