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12月7日，北京理工大學材料學院李麗教授、吳鋒院士課題組在高比能全固態鋰離子電池研究中取得重要進展，對高鎳正極設計了一種競爭摻雜策略，成功實現了異質原子(Ta)對高鎳正極的體相摻雜，以及壓電材料(LiNbO₃)對高鎳正極進行表面修飾，同時提升了高鎳正極的內稟穩定性以及其與硫化物固態電解質的界面兼容性，顯著提升了全固態電池的循環穩定性。相關成果發表以“Chemical Competing Diffusion for Practical All-Solid-State Batteries”為題發表于Journal of the American Chemical Society。北京理工大學材料學院2022級博士研究生代中盛為第一作者，博士后研究員孫璇為共同第一作者。

日益嚴重的能源危機和環境問題促進了人們對先進能源材料的探索和開發。鋰離子電池作為一種新型儲能裝置，已成功應用于電動汽車和智能電網。目前基于液態電解質的鋰離子電池已經可以實現優越的循環，并且部分固態電解質的鋰離子電導率也與液態電解質相當。然而，高比能高鎳正極匹配硫化物固態電解質時發生的一系列失效反應嚴重阻礙了全固態電池的循環壽命。首先，高鎳正極內稟的低穩定性造成了其晶體結構的快速破壞；其次，高鎳正極析出的氧氣不僅造成其本身發生界面相變，也造成了其對固態電解質的化學氧化；另外，高鎳正極與電解質固-固界面的低兼容性形成的空間電荷層也嚴重阻礙了離子輸運。

鑒于此，北京理工大學材料學院李麗教授、吳鋒院士課題組提出了一種利用競爭摻雜的方式穩定高鎳正極進而提升其與固態電解質表面兼容性的策略。具體來說，由于高鎳正極前驅體在拓撲鋰化過程中產生的過渡金屬空位有限，因此Ta和Nb原子在摻雜過程中表現出競爭特性。在本工作中，計算和實驗證實了Ta更容易摻雜進入高鎳正極，由于其與氧有更高的鍵能，防止了氧在高電壓下的過度氧化，顯著提升了高鎳正極的穩定性。此外，Nb易于和表面殘鋰發生反應，生成具有壓電特性的鈮酸鋰，有效了增加了其與固態電解質的界面兼容性，提升了其電化學性能。

圖一 (A) 壓電材料(LiMO₃, M="""Ta/Nb)極化機制；(B)""" 全固態模具電池的循環性能；(C) 全固態軟包電池的循環性能；(D、E ) 改性前后鋰濃度分析。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c11645

面對廢舊電池回收處理與資源循環、高比能二次電池關鍵材料設計等，李麗教授課題組取得了系列科研成果。十篇代表性工作如下：

1. Defective oxygen inert phase stabilized high-voltage nickel-rich cathode for high-energy lithium-ion batteries.  Nat. Commun. 14, 8087 (2023).  (第一作者：代中盛博士生)

2. Chemical competing diffusion for practical all-solid-state batteries.  J. Am. Chem. Soc. Doi: 10.1021/jacs.4c11645 (第一作者：代中盛博士生)

3. Regulating Sulfur Redox Kinetics by Coupling Photocatalysis for High-Performance Photo-Assisted Lithium-Sulfur Batteries.  Angew. Chem. Int. Ed.  2024, 63, e202402624. (第一作者：劉毓皓博士生)

4.  Fluorinated Surface Engineering Towards High-Rate and Durable Potassium-Ion Battery.  Angew. Chem. Int. Ed . 2024, 63, e202404332(第一作者：張喜雪博士生)

5. Screening metal cation additives driven by differential capacitance for Zn batteries， Energy Environ. Sci. 2024, 17, 4794–4802 (第一作者：胡正強博士生)

6. Carbon neutrality strategies for sustainable batteries: from structure, recycle, property to application.  Energy Environ. Sci.  2023, 16, 745-791. Doi: 10.1039/d2ee03257k (第一作者：林嬌博士)

7. A Self-Regulated Electrostatic Shielding Layer toward Dendrite-Free Zn Batteries.  Adv  .  Mater  .  2022, 2203104. Doi: 10.1002/adma.202203104 (第一作者：胡正強博士生)

8. Achieving Sustainable and Stable Potassium-Ion Batteries by Leaf-Bioinspired Nanofluidic Flow.  Adv  .  Mater . 2022, 2204370 (第一作者：張喜雪博士生)

9. High-Performance Aqueous Zinc Batteries Based on Organic/Organic Cathodes Integrating Multiredox Centers.  Adv  .  Mater  .  2021, 2106469 (第一作者：趙逸博士后)

10. Sustainable recycling technology for Li-Ion batteries and beyond: challenges and future prospects.  Chem. Rev.  2020, 120 (14): 7020-7063. Doi: 10.1021/acs.chemrev.9b00535 (第一作者：范二莎博士)

附作者簡介：

代中盛，北京理工大學2022級博士研究生, 師從李麗教授，研究方向為高性能鋰離子電池關鍵材料及應用。

孫璇，北京理工大學前沿技術研究院研究員，師從陳人杰教授，研究方向為MXene基微納材料、鋅離子電池關鍵材料及應用。

李麗，北京理工大學教授，博士生導師，國家級領軍人才，入選英國皇家化學學會會士等。長期從事新型綠色二次電池關鍵材料設計、廢舊電池回收處理與資源化利用，綠色二次電池衰減機理與智能診斷等研究開發。

陳人杰，北京理工大學教授，博士生導師，國家級領軍人才，入選英國皇家化學學會會士等。主要從事多電子高比能二次電池新體系及關鍵材料、新型離子液體及功能復合電解質材料、特種電源用新型薄膜材料與結構器件、綠色二次電池資源化再生等方面的教學和科研工作。

吳鋒，北京理工大學杰出教授、博士生導師，中國工程院院士，國際歐亞科學院院士，亞太材料科學院院士，長期從事新型二次電池與相關能源材料的研究開發。作為第一完成人，獲國家技術發明二等獎、國家科技進步二等獎各一項、部級科學技術和技術發明一等獎5項；獲何梁何利基金科學與技術進步獎、國際電池材料學會(IBA)科研成就獎等。