澳门金沙娱乐城官网-金沙官网

近日，北京理工大學綠色生物制造團隊在石墨相氮化碳（g-C₃N₄）改性及其應用方面取得新的研究進展，相關成果以“Integration of WO_x/1D C₃N₄/2D C₃N₄ multi-junction through in-situ “PTA-Mel” ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement”為題發表于頂級期刊《Chemical Engineering Science》，論文第一作者為生命學院2021級博士生李文瑾，通訊作者為孫劍教授。

作為一種可見光響應的非金屬有機半導體，石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有合成簡單、物化性質穩定、綠色經濟、帶隙寬度合適等優點，被廣泛應用于污染物降解、光解水制氫、光動力抗菌等方面。為了彌補改善g-C₃N₄比表面積低、載流子復合嚴重、可見光利用率低等缺陷，需要對其進行結構改性和性能優化。作為一種可以影響材料制備、改性和應用的功能介質，離子液體自身結構可設計和調節，根據需要可以發揮溶劑、模板劑以及結構修飾劑等功能，從而在構建內建電場、異質結、均質結以及雜原子摻雜等方面具有潛在應用潛力。為此，團隊分別開展了不同類型的離子液體對g-C₃N₄結構及性能改性研究，旨在獲得離子液體的特殊離子微環境對于半導體催化劑的結構調控和性能提升的機制和規律。相關系列進展包括：提出了以聚合離子液體微球作為“電子儲體”的結構后修飾策略，獲得了性能提升的產氫效果（ Chem. Eng. J. , 2022, 440, 135625）；通過均相咪唑基離子液體作為溶劑，調控構筑“IL-Mel”簇，實現了對g-C₃N₄表界面性質的改善，將光降解效率提高到2.3倍，并在細菌感染傷口的光動力治療中表現出優異的性能（ Small Methods , 2024, 2301378）。

圖1. 團隊基于石墨相氮化碳所開展的系列工作

為了進一步驗證離子微環境在改性g-C₃N₄方面的潛力，實現高效載流子分離，團隊提出了原位構建“磷鎢酸-三聚氰胺”（“PTA-Mel”）離子微環境策略，成功制備出具有1維、2維g-C₃N₄以及異質結修飾的多結結構，如WOx/1D g-C₃N₄/2D g-C₃N₄。推測的機理指出，Mel經PTA質子化后，在形成1維管狀g-C₃N₄提高光生電子傳輸，而PTA陰離子熱分解成具有氧空位缺陷的WOx以利于儲存光生電子。同質結和異質結的協同作用構建了內建電場，有效地改善了光生載流子的分離效率，一定程度上抑制了光生電子和空穴的復合，提高了可見光催化性能，實現了抗生素的高效清除。與純g-C₃N₄相比，經原位離子微環境調控后的WOx/1D g-C₃N₄/2D g-C₃N₄對羅丹明B和鹽酸四環素表現出更強的降解速率（分別增加了2.34倍和1.45倍）。該工作再次證實了離子微環境改性g-C₃N₄材料的應用潛力，并為其他光催化劑的改性提供了一條可以借鑒的思路。

圖2. 離子微環境誘導多結結構氮化碳合成示意圖

論文詳情：Wenjin Li, Wanting Zhao, Qizhen Luo, Wenzhe Xiao, Xiaoning Wang, Yu ting Shi, Jian Sun*, Integration of WO_x/1D C₃N₄/2D C₃N₄ multi-junction through in-situ“PTA-Mel“ ionic microenvironment for efficient aromatic wastes degradation via charge carrier separation improvement. Chem. Eng. Sci., 2024, 293, 120007.

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2024.120007

附團隊簡介：

綠色生物制造團隊圍繞國家“雙碳”和生命大健康重大需求，注重化學、生物、化工、材料等多學科交叉融合，開展融合功能介質調控和綠碳清潔轉化的應用基礎研究，具體方向包括功能化離子液體設計及其微環境作用調控；生物基化學品（如生物燃料、醫藥分子等）和功能材料（如纖維、薄膜等）綠色合成；光動力抗菌和污染物消解，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴傳感器件及發光器件構建等。