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近年來，二維材料及其異質結構由于在電子、光電及自旋器件領域展現出巨大的應用潛力而得到了人們的廣泛關注。然而，制備表面高度潔凈的二維材料以及界面原子級平整干凈的二維異質結仍然十分困難，尤其是對于表面敏感的二維材料而言更是如此。制備二維材料的方法主要分為兩大類：以分子束外延（MBE）和化學氣相沉積為代表的“自下而上”法和以機械解理為代表的“自上而下”法。其中，“自下而上”法由于受到生長動力學的制約，僅能在特定襯底上制備特定的二維材料，并且制備出的二維材料通常具有確定的取向，因此極大地限制了可獲得的二維異質結的種類。相比于“自下而上”的材料合成策略，以機械解理為代表的“自上而下”方法具有操作簡單、靈活性強的特點，對于范德瓦爾斯材料而言可以很容易地制備傳統生長方法難以實現的少層樣品和轉角結構。然而，傳統的機械解理方法是在大氣或手套箱中進行，仍然存在很多問題：（1）環境的污染將引入大量的雜質或缺陷。即使對于穩定的二維材料（比如石墨烯）而言，這種方法制備的樣品在傳入真空后，由于表面吸附了大量的分子，未經退火處理的話難以利用角分辨光電子能譜（ARPES）、掃描隧道顯微鏡（STM）等表面敏感的技術進行測量，而高溫退火可能引入更多的雜質或缺陷。（2）很多單晶表面在空氣中甚至低真空環境下不能穩定存在，比如Si(111)-7×7、Cu(111)、Fe(100)等，這些材料的表面必然會被氧化并吸附大量的雜質。因此，常壓下的機械解理方法無法制備二維材料與這類襯底構筑的異質界面。

北京理工大學黃元教授在機械解理技術制備二維材料領域有長期的積累，發展了多種國際領先的新型制備技術，在高質量二維材料制備和本證物性研究方面取得了多項重要突破。最近，北京理工大學的黃元教授與中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心的馮寶杰特聘研究員、陳嵐研究員、吳克輝研究員合作，指導博士生孫振宇、韓旭等，自主設計并搭建了一套工作于超高真空環境下的二維材料機械解理-堆垛系統。他們將機械解理技術與超高真空MBE技術結合到了一起，在本底真空10^-10 mbar量級的環境中，利用MBE技術制備了多種原子級平整、潔凈的表面，并利用機械解理技術在這些襯底上成功解理了多種單層和少層二維材料。

設備的工作原理圖如1所示，所有操作均在超高真空中完成。首先，他們利用高溫退火、離子濺射、等離子體刻蝕、MBE生長等多種表面處理技術獲得原子級平整、潔凈的表面。表面的質量可以通過原位的掃描隧道顯微鏡、低能電子衍射、角分辨光電子能譜等超高真空表面分析手段進行確認。然后，他們在超高真空中將二維材料進行解理，獲得新鮮的表面，并輕壓到襯底表面上。最后，他們將系統加熱并分離，獲得了多種單層和少層二維材料。利用該方法，他們不僅重復了大氣下的金輔助解理技術，而且成功獲得了多種以前未報道過的二維異質結，包括Bi-2212/Al₂O₃、Bi-2212/Si(111)、MoS₂/Si(111)、MoS₂/Fe、MoS₂/Cr以及FeSe/SrTiO₃（任意角度）等。

圖1 超高真空中機械解理二維材料

圖2 在單晶襯底上獲得的超薄二維材料

為進一步展示該系統的能力，他們選擇了兩個體系作為示例。（1）利用金輔助解理技術，他們在超高真空中制備出了毫米級的單層黑磷樣品，并利用原位的低能電子衍射、角分辨光電子能譜對樣品進行了表征，觀察到了清晰的衍射斑點和沿高對稱方向的空穴形能帶（圖3）。這是國際上首次對單層黑磷進行的相關測量。（2）為了揭示不同金屬襯底對二維材料物性的影響，他們研究了單層MoS₂和WSe₂在不同金屬表面的光學性質（圖4）。通過測量不同金屬上單層WSe₂的熒光光譜，他們意外地發現除了Au襯底以外，剩下的Ag、Fe、Cr等表面均不淬滅WSe₂的特征A激子發射，且峰位略有偏移。通過拉曼光譜，他們發現在Au和Ag表面上的MoS₂，其特征拉曼峰E_2g和A_1g除頻率移動外，展現出了奇特的劈裂行為。

圖3 大面積單層黑磷的真空原位LEED和ARPES表征

圖4 不同金屬表面單層WSe₂和MoS₂的光學響應

本工作為進一步制備高質量的二維材料及異質結樣品、研究材料的本征物性以及界面演生現象提供了一種全新的方法。相關成果以“Exfoliation of 2D van der Waals crystals in ultrahigh vacuum for interface engineering”為題發表在Science Bulletin上（doi.org/10.1016/j.scib.2022.05.017，影響因子：11.780）。該工作得到了國家自然科學基金委、科技部、北京市自然科學基金、中科院國際合作項目以及中科院先導B等項目的資助。

原文鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927322002249

附作者介紹：

黃元，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授，博士生導師。主要研究領域集中在二維材料的制備、表征、器件加工和物性測量/調控等方向。在Nature Physics、Nature Communications、Physical Review Letters、ACS Nano等共計發表SCI論文80余篇，其中第一作者（含共一）及通訊作者文章40余篇，論文總引用4100余次。主持國家重點研發計劃（青年項目），主持國家基金委優秀青年基金和面上項目，重慶市杰出青年基金項目。2019年入選中科院青促會會員，2020年獲中國科協“中國十大科技新銳人物”榮譽稱號，2021年獲中國發明協會發明創業獎創新獎二等獎(排名第一)。擔任Physical Review Letters，Nature Communications, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano Letters，《物理學報》等國內外知名期刊審稿人；擔任《物理》《Chinese Physics Letters》《InfoMat》《Materials》期刊青年編委。