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北京理工大學團隊在?手性電荷密度波雙穩態的可逆轉變方面取得最新研究成果


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近日,北京理工大學集成電路與電子學院劉立巍副教授,王業亮教授團隊在Nat.Commun. 13, 1843(2022)發表最新研究成果,文章第一作者為宋璇、劉立巍,通訊作者為劉立巍、王業亮,通訊單位為北京理工大學。

手性是指一個物體或狀態的特性不能與它的鏡像重合。電荷密度波(CDW)及其手性的轉變在超快開關和超低功耗存儲器中具有非常重要的應用前景。但CDW手性在原子尺度上的可逆調控從未實現。如何在原子尺度上觀測手性和其動態轉變過程,以及如何在CDW系統中實現可逆的手性調控,面臨巨大的挑戰。

在本工作中,劉立巍副教授、王業亮教授等指導博士生宋璇等,利用分子束外延技術在雙層石墨烯上構筑了高質量的單層NbSe2,實現了手性電荷密度波(CDW)高空間分辨率(原子級)和快時間(us)分辨率的觀測。該工作報道了多個新穎的現象:(a) 在CDW手性轉變前后頂層Se原子晶格的排列連續且完整。(b) CDW超晶格的手性變化十分迅速,動態轉變過程中存在亞穩態。利用單電子隧穿作用實現了手性轉變的驅動,并調控隧穿電流大小實現了轉變速率的控制。(c) 通過外加電場,實現了手性CDW可逆轉變。

這些在原子尺度的重要發現,有助于理解二維材料中手性CDW轉變的過程和機制。除了電場和隧穿電子,可在該體系中施加其它形式的激發能,如機械力、熱、元素摻雜和激光等,來實現CDW超晶格的手性轉變。非常有趣的是,NbSe2島的手性CDW在室溫以上可穩定存在,這一特性有利于手性CDW的納米器件在室溫環境中的應用。該研究實現了對手性CDW轉變的控制,并利用電導實現超快、低功耗的信息存儲和讀寫的納米電子器件奠定了堅實基礎。

圖1. 利用單電子隧穿實現了CDW陣列雙穩態可逆轉變。(a)CDW陣列在電流驅動下轉變的示意圖。(b, c)電流-時間譜線顯示轉變瞬間的高低電流變化,大的電流驅動使得雙穩態轉變更快。(d)電流-時間譜線統計擬合,滿足隧穿電流與轉變幾率的線性關系,證明了單電子隧穿過程。

2021年以來,劉立巍副教授以第一或通訊作者身份還發表了Nat. Commun. 1篇,2D Materials 1篇,ACSNano 1篇,J. Phy. Chem. Lett.1篇,Prog. Surf. Sci.1篇,Nano Res.2篇。其中與CDW相關的工作如下:

(1)構筑出高質量的單層NbSe2納米島,測量并分析電荷密度波和自旋極化的關聯效應。

研究了莫特態的上哈伯德能帶(UpperHubbard Band,UHB)和CDW的軌道之間的空間反相分布關系,測量并闡明了單層1T-NbSe2每個CDW格點在UHB態的能量具有自旋極化特性,可作為低功耗的信息存儲點。信息點間距為1.25nm,自旋信息存儲密度高達480 Tb/inch2 (每平方英寸480兆兆比特)。

(Nat. Commun. 12, 1978 (2021);https://www.nature.com/articles/s41467-021-22233-w)

圖2. (a)單層NbSe2的周期性圖案(密排六方結構),每個CDW三角形亮斑區域為一個自旋信息存儲點。信息點間距為1.25 nm,信息存儲密度高達480 Tb/inch2。(b)隨幾何結構周期性排布的自旋電子態。(c)能帶積分圖,表明+0.2 V為自旋極化電子態。

(2)構筑出一維CDW超結構和相應的電子態超結構,測量并分析超結構對哈伯德自旋能帶的調制。

利用分子束外延(MBE)技術構筑了原子級平整邊界,發現邊界處的CDW元胞由體內有序的CDW晶格自發地演化重構成四聚體。此外,還發現沿邊界出現了反常的電子超結構,其周期是普通CDW晶格的4倍。每個周期由4個不等價CDW組成,并呈現由結構調制的相應電子態超結構,實現了對自旋陣列尺寸和維度的深入調控。

(ACS Nano16, 1332 (2022);https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c09249)

圖3. 一維電荷密度波四聚體超結構與電子態超結構。

(3)雙層轉角疊層異質結及受調制的電子態

在單層NbSe2的研究基礎上,構筑了雙層NbSe2疊層異質結,發現其單層到雙層的結構變化導致了絕緣體-金屬轉變,即零偏壓附近出現了層間耦合的新電子態。該工作揭示了這兩個電子態分別呈現出向上和向下的自旋,與單層相比,雙層的自旋明顯加強(圖5c)。該工作發現層數變化可加強自旋相互作用,為基于二維自旋陣列器件的設計提供了新思路。(2D Mater. 9, 014007 (2021);https://iopscience.iop.org/article/10.1088/2053-1583/ac427f

圖4. (a)雙層轉角疊層結構的三維形貌圖。(b)雙層形貌的原子分辨圖。(c)單雙層NbSe2的微分電導譜,零偏壓附近的兩個電子態分別呈現出向上和向下的自旋,與單層相比,雙層的自旋信號明顯加強。

以上一系列工作圍繞二維電荷密度波CDW材料的結構和性質開展全面研究,該體系在大氣和室溫環境依然穩定,為基于低維CDW量子材料在電子學的應用提供了新的思路和材料基礎。


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